Пентаоксиди тантал (Ta₂O₅) бо вакансияҳои оксиген, системаи нимноқили оксидии дорои фосилаи васеи мамнӯи энергетикӣ мебошад, ки дар панҷараи кристаллии он баъзе атомҳои оксиген хориҷ шудаанд ва бинобар ин нуқсонҳо сохтори бандҳои электрониаш метавонад тағйир ёбад. Ин таҳқиқот бо истифода аз назарияи функсионали зичӣ (Density Functional Theory, DFT) меомӯзад, ки ҳангоми ба вуҷуд овардани %10 вакансияи оксиген дар фазаҳои сохтории γ₁, B ва δ бандҳои электронӣ чӣ гуна тағйир меёбанд. Дар ҳисобҳо дар самтҳои муайян дар наздикии энергияи Ферми бандҳои электронии хеле ҳамвор пайдо мешаванд ва дар баъзе минтақаҳои ин бандҳо массаи бандӣ-самараноки электронҳо аз тартиби \(10^3\)-и массаи электрони озод гузашта, дар баъзе нуқтаҳо ба тартиби \(10^4\) мерасад. Муаллифон ин хусусиятро бо эҳтиёт “heavy-fermion-like”, яъне рафтори монанд ба фермиони вазнин меноманд.

Ҷиҳати муҳими таҳқиқот ин аст, ки он синфи маводеро меомӯзад, ки аз системаҳои анъанавии фермиони вазнин фарқ мекунад. Пайвастагиҳои классикии фермиони вазнин бештар дорои элементҳои нодирзамин ё актиноид буда, системаҳои металлӣ ё дорои фосилаи танги мамнӯи энергетикӣ мебошанд, ки дар онҳо коррелятсияҳои қавии электронӣ ва физикаи ҳароратҳои паст нақши ҳалкунанда доранд. Таҳқиқоти Ta₂O₅ дар ин ҷо бошад, массаҳои бандӣ-самараноки хеле калонро, ки аз бандҳои ҳамвори ба воситаи вакансияҳои оксиген ба вуҷудомада ҳосил мешаванд, дар системаи оксидии дорои фосилаи васеи мамнӯъ меомӯзад. Таҳқиқот эффекти Кондо, коэффисиенти гармии хос, муқовимати электрикии ҳарорати паст ё интиқолдиҳандагони фермиони вазнинро бевосита ба таври таҷрибавӣ чен намекунад; аз ин рӯ, ҳудуди ибораи “монанд ба фермиони вазнин” бояд нигоҳ дошта шавад.

Дар ҳисобҳо барномаи VASP, потенсиалҳои PAW, равиши мубодилавӣ-коррелятсионии GGA дар шакли PBE ва ҳадди буриши энергияи мавҷи ҳамвор 600 eV истифода шудаанд. Барои фазаи γ₁ суперячейкаи 1×1×2 ва шабакаи k-нуқтаҳои 10×10×4 Monkhorst–Pack; барои фазаи B шабакаи 2×4×4 ва барои фазаи δ шабакаи 6×6×12 истифода шудааст. Барои санҷиши дисперсияи бандҳо дар фазаи γ₁ ҳисобҳои иловагӣ бо функсионали гибридии HSE06 гузаронида шудаанд.

Дар фазаи γ₁ ҳангоми %10 вакансияи оксигени типи 2 фосилаи мамнӯи GGA 1,1 eV ҳисоб шудааст. Паҳнои бандҳои ҳамвор дар самтҳои Γ–X, Γ–Y ва Γ–Z бо GGA мутаносибан 96,3, 41,3 ва 23,4 meV; бо HSE 110,0, 40,0 ва 20,0 meV гузориш шудааст. Дар фазаи B паҳнои бандҳои ҳамвор барои Γ–X ва Γ–Y 29,8 ва 76,6 meV; дар фазаи δ 76,2 ва 62,1 meV мебошад. Фосилаи мамнӯи ҳисобшудаи фазаи B 0,36 eV аст, дар ҳоле ки фазаи δ бо %10 вакансия хосияти металлӣ нишон медиҳад.

Барои он ки сохтори дорои вакансияи зиёди фазаи γ₁ танҳо бо оптимизатсияи геометрияи статикӣ маҳдуд нашавад, инчунин дар 30 K, дар ансамбли NVT, бо суперячейкаи 2×2×1 симулятсияи 5 ps-и динамикаи молекулавии ab initio (AIMD) гузаронида шудааст. Энергияи умумӣ дрейфи намоён нишон надода, мавқеъҳои қуллаҳои XRD дар ҳолати ибтидоӣ ва баъди AIMD асосан нигоҳ дошта шудаанд ва бандҳои ҳамвор дар наздикии сатҳи Ферми дар охири симулятсия низ дида шудаанд. Бо вуҷуди ин, ин санҷиш танҳо ба устувории сохторӣ/ададии фазаи γ₁ дар ҳарорати паст ва давомнокии кӯтоҳи симулятсияи зикршуда дахл дорад; он далели устувории таҷрибавии дарозмуддат дар ҳарорати хона нест.

Муаллифон барои санҷиши таҷрибавии пешгӯии назариявӣ резонанси сиклотронии электрониро дар майдони пурқуввати магнитӣ пешниҳод мекунанд. Масалан, агар басомади резонанс 100 GHz фарз карда шавад, диапазони \(m^\*\sim10^2\)–\(10^4m_0\) тақрибан майдони магнитии 0,36–35,7 T талаб мекунад. Аммо дар мақола ин таҷриба анҷом дода нашудааст; қиматҳои овардашуда баҳогузории тарҳи таҷрибаанд, ки ба массаҳои самараноки аз DFT ҳисобшуда асос меёбанд.

Заминаи мафҳуми фермиони вазнин дар ин мақола

Дар физикаи анъанавии фермиони вазнин массаи самараноки интиқолдиҳандагони заряд метавонад аз массаи электрони озод садҳо ва ҳатто ҳазорҳо маротиба зиёд шавад. Манбаъ дар қисми муқаддима рафтори моеъи Фермиро дар ҳарорати паст дар системаҳои классикӣ, ба монанди CeAl₃, мисол меорад ва барои муқовимати электрикӣ муносибати \(\Delta\rho(T)\propto T^2\), барои иқтидори гармӣ муносибати \(C(T)=\gamma T\)-ро ёдовар мешавад. Аммо таҳқиқоти Ta₂O₅ ин бузургиҳои термодинамикӣ ё интиқолиро ҳисоб ё чен намекунад.

Дар ин таҳқиқот асоси бевоситаи тафсири монанд ба фермиони вазнин бандҳои ҳамворе мебошанд, ки вакансияҳои оксиген дар наздикии энергияи Ферми ба вуҷуд меоранд, ва қиматҳои хеле калони \(|m^\*|\), ки аз минтақаҳои дорои каҷии бисёр хурди ин бандҳо ҳисоб шудаанд. Аз ин рӯ, таҳқиқот иддао намекунад, ки тамоми физикаи бисёрҷисмии пайвастагиҳои классикии фермиони вазнини нодирзамин дар Ta₂O₅ нишон дода шудааст.

Чаро Банди Ҳамвор Массаи Самараноки Электронро Зиёд Мекунад?

Дар банди электронии ҳамвор энергия \(E\), бо вуҷуди тағйир ёфтани импулси кристаллӣ \(k\), хеле кам тағйир меёбад; бинобар ин, бузургии каҷии банд кам мешавад. Азбаски массаи самаранок дар назарияи бандҳо ба баръакси каҷӣ вобаста аст, қимати хурди \(|d^2E/dk^2|\) қимати хеле калони \(|m^\*|\)-ро ба вуҷуд меорад. Аз ин рӯ, қуллаҳои ғайриоддии массаи самаранок дар таҳқиқот дар минтақаҳои хеле ҳамвори банд, ки вакансияҳои оксиген ба вуҷуд овардаанд, пайдо мешаванд.

Ёддошти тавзеҳии заминавӣ: Мақола муносибати массаи самаранокро ҳамчун муодилаи алоҳидаи рақамгузоришуда намеорад, аммо равшан мегӯяд, ки суръат ва массаи самаранокро аз ҳосилаҳои якум ва дуюми \(E(k)\) ҳисоб кардааст. Муносибати стандартии назарияи бандҳо, ки дар як самти асосии кристалл истифода мешавад:

\[ v(k)=\frac{1}{\hbar}\frac{dE}{dk}, \]

\[ m^\*(k)= \frac{\hbar^2}{ \dfrac{d^2E}{dk^2} }. \]

чунин аст. Ҳосилаи якум нишон медиҳад, ки нишебии банд суръати гурӯҳиро чӣ гуна муайян мекунад; ҳосилаи дуюм бошад, нишон медиҳад, ки каҷии банд чӣ гуна ба массаи самаранок табдил меёбад. Ин ду муодила заминаи стандартии физикаи бандҳо мебошанд, ки Verianla барои шарҳи усул овардааст; онҳо ҳамчун натиҷаи нави таҳқиқоти мақола пешниҳод намешаванд.

Дар формула \(\hbar\) доимии коҳишёфтаи Планк аст. \(dE/dk\) нишебии банди энергетикӣ ва \(d^2E/dk^2\) каҷии онро нишон медиҳад. Вақте каҷӣ ба сифр наздик мешавад, қимати мутлақи массаи самаранок хеле калон мегардад. Ҳангоми тағйир ёфтани аломати каҷӣ аломати \(m^\*\) низ метавонад тағйир ёбад; бинобар ин мақола ҳангоми арзёбии минтақаҳои массаи вазнин \(|m^\*|\)-ро истифода мебарад. Массаи бандӣ-самараноки манфӣ маънои онро надорад, ки массаи ҳақиқии зарра аз ҷиҳати физикӣ манфӣ аст; он аломати каҷии бандро ифода мекунад.

Навъҳои вакансияи оксиген чӣ гуна ба вуҷуд оварда шуданд?

Атомҳои оксиген дар Ta₂O₅ аз рӯи шумораи пайвастшавӣ бо атомҳои Ta ба ду синфи координатсионӣ ҷудо шудаанд. Дар манбаъ вакансияи оксигени типи 1, хориҷ кардани оксигене, ки бо ду атоми Ta координатсия шудааст; вакансияи оксигени типи 2 бошад, ҳамчун хориҷ кардани оксигене, ки бо се атоми Ta координатсия шудааст, таъриф мешавад.

• Фазаи γ₁: суперячейкаи 1×1×2 сохта шуда, як оксигени се-координатсияшуда хориҷ гардида, вакансияи типи 2 ба вуҷуд оварда шудааст.
• Фазаи B: аз ячейкаи ибтидоӣ ду оксигени ду-координатсияшуда хориҷ карда шудааст; навъи вакансия 1 аст.
• Фазаи δ: аз ячейкаи ибтидоӣ як оксигени ду-координатсияшуда хориҷ карда шудааст; навъи вакансия 1 аст.

Ин се сохтор дар тамоми таҳқиқот ҳамчун консентратсияи %10 вакансияи оксиген баррасӣ шуда, пас аз хориҷ кардани оксиген мавқеъҳои ионии сохторҳои нуқсондор пурра релаксатсия карда шудаанд.

Шароити ҳисобҳои DFT

Сохтори бандҳо дар фазаи γ₁

Ҳисоби GGA барои γ₁-Ta₂O₅ бо %10 вакансияи оксигени типи 2 фосилаи мамнӯи 1,1 eV медиҳад. Дар наздикии энергияи Ферми банди ҳамвор ба вуҷуд меояд. Таҳқиқот ин банди ҳамворро дар самтҳои симметрияи баланди Γ–X, Γ–Y ва Γ–Z алоҳида баррасӣ кардааст.

Паҳнои камтари банд маънои онро дорад, ки энергия дар роҳи импулси баррасишаванда камтар тағйир меёбад ва банд ҳамвортар аст. Дар фазаи γ₁ аз ин се самт тангтарин банди гузоришшуда дар самти Γ–Z аст.

Чаро каҷи E(k) қисм-қисм fit карда шуд?

Азбаски массаи самаранок ба ҳосилаи дуюми каҷи \(E(k)\) вобаста аст, ҳатто тағйироти хурди fitting метавонанд дар ҳосилаҳо калон шаванд. Аз ин рӯ, мақола ба ҷойи fit кардани маълумоти \(E(k)\) бо як полиноми глобалӣ, онро ба қисмҳои ҳампӯш ҷудо карда, fitting-и маҳаллиро истифода кардааст.

Полиноми дар мисоли Замимаи A истифодашуда:

\[ E(k) = a k^{10} + b k^8 + c k^6 + d k^4 + e k^2 + f. \]

Дар ин ҷо \(a,b,c,d,e,f\) коэффисиентҳое мебошанд, ки ба қисми дахлдори маълумоти маҳаллӣ мутобиқ карда шудаанд. Ин ифода, ки танҳо дараҷаҳои ҷуфти \(k\)-ро истифода мебарад, имкон медиҳад қисми дахлдори банд бо каҷи ҳамвор ифода шавад. Сипас аз \(E(k)\)-и fit кардашуда ҳосила гирифта шуда, суръати электрон ва каҷии банд ҳисоб шудаанд.

Манбаъ мегӯяд, ки маълумоти намунавии γ₁ Γ–Z-ро ба се сегменти ҳампӯши 0–0.02, 0.01–0.03 ва 0.02–0.04 ҷудо кардааст. Аммо дар ҳамон абзац диапазони умумии \(k\)-ро 0–0.03 менависад. То 0.04 идома ёфтани сегменти охирин бо ин ҷумла мувофиқ нест; Verianla фарз намекунад, ки кадом қимат хатои навишт аст.

Тақсимоти массаи самаранок дар минтақаи Бриллюэн

Дар тасвирҳои манбаъ минтақаҳои зард:

\[ |m^\*|\geq 10m_0 \]

шартро; минтақаҳои хокистарӣ бошад:

\[ |m^\*|\geq10^2m_0 \]

шартро ифода мекунанд. Дар ин ҷо \(m_0\) массаи электрони озод аст.

Дар фазаи γ₁ дар ҳамаи самтҳои Γ–X, Γ–Y ва Γ–Z дар баъзе минтақаҳои импулс қиматҳои \(|m^\*|>10^3m_0\) пайдо шудаанд. Дар баъзе минтақаҳои танг қимат ба тартиби \(10^4m_0\) мерасад.

Қимати \(\log_{10}|m^\*/m_0|=4\) маънои онро дорад, ки массаи самаранок тақрибан дар тартиби \(10^4\) маротиба аз массаи электрони озод калон аст. Аз ин рӯ, қиматҳои 4.131, 4.064 ва 4.107 дар ҷадвал мустақиман минтақаҳои массаи вазнини самаранокро дар тартиби \(10^4\) нишон медиҳанд.

Дар фазаҳои B ва δ чӣ ёфт шуд?

Барои B-Ta₂O₅ бо %10 вакансияи типи 1 фосилаи мамнӯи ҳисобшуда 0,36 eV аст. δ-Ta₂O₅ бо %10 вакансияи типи 1 бошад, дар ҳисоб фосилаи равшани мамнӯъ нишон надода, хосияти металлӣ гирифтааст. Дар ҳар ду фаза дар наздикии сатҳи Ферми бандҳои ҳамвор мушоҳида шудаанд.

Дар баъзе қисматҳои бандҳои ҳамвори фазаҳои B ва δ низ қиматҳои \(|m^\*|>10^3m_0\) ва максимумҳо дар тартиби тақрибан \(10^4m_0\) гузориш шудаанд.

Ёддошти гузоришдиҳии манбаъ: Матни асосие, ки натиҷаҳои B ва δ-ро тавсиф мекунад, аз ҳисобҳои GGA сухан мегӯяд ва дар графикҳои намоён танҳо каҷиҳои GGA/Fit ҳастанд. Дар муқобил, дар зернависҳои Расми 4 ва Расми 5 ибораи “GGA and HSE methods” омадааст. Азбаски манбаъ ин фарқро шарҳ намедиҳад, Verianla барои фазаҳои B ва δ қиматҳои наве намесозад, ки гӯё натиҷаҳои ададии мустақили HSE вуҷуд дошта бошанд.

Ибораи “Монанд ба Фермиони Вазнин” дар Ин Таҳқиқот Чӣ Маъно Дорад?

Дар таҳқиқот “монанд ба фермиони вазнин” маънои онро дорад, ки массаи самараноки электрон, ки аз каҷии банд дар бандҳои электронии ҳамвори аз вакансияҳои оксиген ба вуҷудомада ҳисоб шудааст, дар баъзе минтақаҳои импулс ба тартиби \(10^3\)–\(10^4m_0\) мерасад. Мақола инро ба он маъно истифода намекунад, ки ҳамаи механизмҳои бисёрҷисмии пайвастагиҳои классикии фермиони вазнин дар Ta₂O₅ ба таври таҷрибавӣ тасдиқ шудаанд; ченкунии бевоситаи интиқол, гармии хос, физикаи Кондо ё резонанси сиклотронӣ анҷом дода нашудааст.

Ин фарқ махсусан муҳим аст, зеро дар системаҳои анъанавии фермиони вазнин массаи калони самаранок бештар ҳамчун натиҷаи коррелятсияҳои қавии электронӣ баррасӣ мешавад. Дар ин мақола бошад, бузургии бевосита ҳисобшуда дисперсияи якзаррагии бандҳои электронии Ta₂O₅ бо вакансияҳои оксиген ва массаи бандӣ-самараноки аз он ҳосилшуда мебошад.

Муаллифон дар қисми хулоса инчунин қайд мекунанд, ки пайвастшавии электрон–фонон ва ташаккули поларон метавонад массаи самаранокро дар Ta₂O₅ боз ҳам ренормализатсия кунад. Аммо ин механизмҳо дар таҳқиқоти ҷорӣ алоҳида ҳисоб ё чен нашудаанд; онҳо пешниҳоди таҳқиқоти оянда мебошанд.

Санҷиши устувории динамикии фазаи γ₁

Барои устувории динамикии фазаи γ₁ бо %10 вакансияи оксигени типи 2 динамикаи молекулавии ab initio татбиқ шудааст:

NVT ансамбли каноникӣ мебошад, ки дар он шумораи зарраҳо \(N\), ҳаҷм \(V\) ва ҳарорат \(T\) доимӣ нигоҳ дошта мешаванд. Дар тӯли 5 ps энергияи умумӣ дар атрофи қимати миёнаи доимӣ лаппиш карда, дрейфи системавии намоён нишон надодааст.

Нигоҳ дошта шудани мавқеъҳои қуллаҳои XRD-и пас аз AIMD ҳисобшуда нисбат ба сохтори ибтидоӣ асосан нишон медиҳад, ки каркаси кристаллӣ дар ин шароити симулятсия ба бозсозии ҷиддӣ дучор нашудааст. Дар сохтори бандҳои аз конфигуратсияи ниҳоии кристаллии AIMD ҳисобшуда бандҳои ҳамвор дар наздикии сатҳи Ферми низ нигоҳ дошта шуданд ва манбаъ хабар медиҳад, ки чор банди ҳамвор ба таври равшан дида мешаванд.

Ин натиҷа далели устувории динамикии ададӣ барои сохтори γ₁ дар шароити 30 K ва 5 ps AIMD мебошад. Барои фазаҳои B ва δ чунин санҷиши AIMD гузориш нашудааст. Илова бар ин, натиҷаи 5 ps/30 K далели бевоситаи устувории таҷрибавии дарозмуддат ё синтезшавӣ дар ҳарорати хона нест.

Энергияи ташаккули вакансияи оксиген

Дар Замимаи C энергияи ташаккул барои %10 вакансияи оксиген дар фазаи γ₁:

\[ E_{\mathrm{vf}} = E_{\mathrm{defect}} + 0.5E_{\mathrm{O_2}} - E_{\mathrm{perfect}} - T\Delta S. \tag{A1} \]

бо ин муносибат ҳисоб шудааст.

Дар ин ҷо:

• \(E_{\mathrm{vf}}\): энергияи ташаккули вакансияи оксиген.
• \(E_{\mathrm{defect}}\): энергияи умумии суперячейкаи нуқсондор, ки аз он як атоми оксиген хориҷ шудааст.
• \(E_{\mathrm{perfect}}\): энергияи умумии суперячейкаи бенуқсон.
• \(E_{\mathrm{O_2}}\): энергияи умумии молекулаи ҷудошудаи O₂.
• \(T\Delta S\): ислоҳи термодинамикӣ, ки аз тағйири ҳарорат ва энтропия ба вуҷуд меояд.

Қиматҳои статикии DFT, ки дар манбаъ истифода шудаанд:

\[ E_{\mathrm{defect}} = -126.31649376\ \mathrm{eV}, \]

\[ E_{\mathrm{perfect}} = -136.63040186\ \mathrm{eV}, \]

\[ E_{\mathrm{O_2}} = -4.93232\ \mathrm{eV}. \]

Бо ин қиматҳо энергияи ташаккул дар 0 K:

\[ E_{\mathrm{vf}}(0\ \mathrm K) = 7.85\ \mathrm{eV} \]

ба даст омадааст. Барои 300 K ва фишори муҳит:

\[ T\Delta S = 0.6376\ \mathrm{eV} \]

ҳангоми дохил кардани ин аъзо:

\[ E_{\mathrm{vf}}(300\ \mathrm K) = 7.21\ \mathrm{eV} \]

ба даст омадааст.

Манбаъ қайд мекунад, ки ин қимат аз тақрибан 5 eV-и дар адабиёт барои як вакансияи оксиген дар фазаи LSR гузоришшуда тақрибан 2 eV баландтар аст ва инро бо таъсири консентратсияи баланди вакансия ба энергетикаи нуқсон мепайвандад. Тақрибан 5 eV дар ин ҷо қимати назоратие нест, ки дар таҳқиқоти ҷорӣ барои ҳамон сохтор аз нав ҳисоб шуда бошад, балки муқоисаест, ки манбаъ аз Референси 48 овардааст.

Резонанси Сиклотронӣ Ин Пешгӯии Назариявиро Чӣ Гуна Санҷида Метавонад?

Резонанси сиклотронӣ усули таҷрибавиест, ки массаи самаранокро тавассути ба резонанс овардани басомади ҳаракати даврии интиқолдиҳандагони заряд дар майдони магнитӣ бо нурҳои электромагнитӣ чен мекунад. Таҳқиқот пешниҳод мекунад, ки қиматҳои хеле калони \(m^\*\), ки дар Ta₂O₅ бо вакансияҳои оксиген ҳисоб шудаанд, дар оянда дар шароити ҳарорати паст ва майдони қавии магнитӣ бо ин усул санҷида шаванд; худи мақола чунин ченкуниро анҷом надодааст.

Басомади кунҷии сиклотронии интиқолдиҳанда:

\[ \omega_c = \frac{eB}{m^\*}. \tag{1} \]

Дар ин ҷо \(e\) заряди элементарӣ, \(B\) майдони магнитӣ ва \(m^\*\) массаи самараноки интиқолдиҳанда аст. Дар муодила бо зиёд шудани массаи самаранок басомади сиклотронӣ дар ҳамон майдони магнитӣ кам мешавад. Аз ин рӯ, массаҳои самараноки хеле вазнин метавонанд ба басомадҳои микромавҷӣ ё инфрасурхи дур мувофиқат кунанд.

Басомади сиклотронӣ:

\[ \nu_c = \frac{\omega_c}{2\pi} \]

чунин навишта мешавад. Манбаъ барои \(\nu_c=100\ \mathrm{GHz}\) майдони заруриро:

\[ B = \frac{2\pi\nu_cm_0}{e} \left( \frac{m^\*}{m_0} \right) \approx 3.57\times10^{-3} \left( \frac{m^\*}{m_0} \right) \mathrm T \]

чунин медиҳад.

\[ m^\*=10^2m_0 \]

барои он тақрибан:

\[ B\approx0.36\ \mathrm T \]

ва:

\[ m^\*=10^4m_0 \]

барои он тақрибан:

\[ B\approx35.7\ \mathrm T \]

лозим мешавад. Манбаъ мегӯяд, ки ин диапазон дар ҳудуди имкониятҳои иншооти мавҷудаи майдони магнитии баланди доимӣ қарор дорад.

Чаро вақти парокандашавӣ муҳим аст?

Барои он ки ҳаракати резонансии интиқолдиҳанда пеш аз аз байн рафтан бо парокандашавӣ мушоҳида шавад:

\[ \omega_c\tau>1 \]

шарт лозим аст. Дар ин ҷо \(\tau\) вақти миёнаи озоди парокандашавии интиқолдиҳанда мебошад.

Ҳолати ҳаддӣ:

\[ \omega_c\tau_0=1 \]

таъриф карда шавад:

\[ \tau_0(k) = \frac{m^\*(k)}{eB}. \tag{2} \]

ба даст меояд. Бо зиёд шудани массаи самаранок вақти минималии зарурии парокандашавӣ низ зиёд мешавад. Ба ибораи дигар, барои он ки интиқолдиҳандаи хеле вазнин мадори сиклотронро ба таври кофӣ хуб муайян карда тавонад, бояд муддати дарозтар бидуни парокандашавӣ ҳаракат кунад.

Дарозии критикии намуна

Манбаъ дарозии минималии хоси заруриро:

\[ L_0(k) = \tau_0(k)|v(k)|. \tag{3} \]

баҳо медиҳад. \(v(k)\) суръати электрон аст, ки аз сохтори бандҳои DFT гирифта шудааст.

Барои самти Γ–X, \(L_0\) ҳамчун ғафсии минималии намуна шарҳ дода мешавад, ки барои инкишофи резонанс дар самти кристаллии X дар фазои воқеӣ зарур аст.

Бузургиҳои шароити таҷрибавии пешниҳодшуда барои фазаи γ₁

Манбаъ хабар медиҳад, ки барои \(B=10\ \mathrm T\) дар минтақаҳои бандҳои ҳамвори \(|m^\*|\geq10^2m_0\)-и фазаи γ₁ басомади сиклотронӣ тақрибан:

\[ 10^{-2}\text{–}10^1\ \mathrm{GHz} \]

ба ин тартиб паст мешавад. Ин басомадҳо бо энергияи фотонҳои sub-meV ва минтақаи инфрасурхи дур–микромавҷӣ алоқаманд карда мешаванд.

Дар ҳамин минтақаҳо вақти критикии зарурии парокандашавӣ:

\[ \tau_0 \sim 0.01\text{–}10\ \mathrm{ns} \]

ба ин диапазон мерасад.

Дарозии критикии \(L_0\) дар самти Γ–X-и фазаи γ₁, дар минтақаҳои банди ҳамвор тақрибан:

\[ 10^3\ \mu\mathrm m \]

ба ин тартиб мерасад. Ин қимат тақрибан дар миқёси миллиметр аст. Манбаъ изҳор мекунад, ки ин талабот барои монокристаллҳои баландсифат душвор, вале иҷрошаванда буда метавонад.

Дар самтҳои Γ–Y ва Γ–Z дарозии критикии зарурӣ тақрибан:

\[ 10^2\ \mu\mathrm m \]

дар ин тартиб аст ва муаллифон ин самтҳоро аз ҷиҳати таҷрибавӣ дастрастар мешуморанд.

Дар муқоисаи γ₁, HSE нисбат ба GGA баъзе бандҳои каме васеътар ва мутаносибан массаҳои самараноки каме хурдтар медиҳад. Дар натиҷа \(\omega_c\)-и бо HSE ҳисобшуда метавонад каме калонтар, \(\tau_0\) ва \(L_0\) бошад каме хурдтар бошанд.

Баҳогузории таҷриба барои фазаҳои B ва δ

Рафтори ҳисобшуда дар минтақаҳои бандҳои ҳамвори Γ–X ва Γ–Y-и фазаҳои B ва δ аз ҷиҳати сифатӣ ба фазаи γ₁ монанд аст. Дар фазаи B, дар минтақаҳои \(|m^\*|\geq10^2m_0\):

• \(\omega_c\) тақрибан \(10^{-1}\)–\(10^1\) GHz,
• \(\tau_0\) тақрибан 0.01–10 ns,
• қиматҳои қуллаи \(L_0\) тақрибан \(10^2\)–\(10^3\) µm

дар ин тартибҳо мебошанд. Дар фазаи δ низ бузургиҳои монанд гузориш шудаанд. Дар ҳар ду сохтор \(L_0\) дар самти Γ–Y одатан аз самти Γ–X хурдтар аст ва манбаъ инро чунин тафсир мекунад, ки резонанси сиклотронӣ дар ин самт дастрастар буда метавонад.

Усул ва Натиҷаҳои Таҳқиқот

Ҷараёни ҳисоб

1. Сохторҳои кристаллии γ₁, B ва δ Ta₂O₅ интихоб шуданд.
2. Бо хориҷ кардани атомҳои оксигени ду- ё се-координатсияшуда сохторҳои нуқсондоре сохта шуданд, ки дар манбаъ ҳамчун %10 муайян шудаанд.
3. Пас аз ба вуҷуд овардани нуқсон сохторҳои ионӣ пурра релаксатсия карда шуданд.
4. Бо ҳисобҳои VASP дар асоси PBE-GGA/PAW сохторҳои бандҳои электронӣ ва DOS ба даст оварда шуданд.
5. Дар фазаи γ₁ ҳисобҳои бандии HSE06 барои муқоисаи натиҷаҳои GGA истифода шуданд.
6. Бандҳои ҳамвор дар наздикии сатҳи Ферми дар самтҳои симметрияи баланд, ба монанди Γ–X, Γ–Y ва Γ–Z, таҳлил шуданд.
7. Каҷиҳои \(E(k)\) қисм-қисм бо полиномҳои дараҷаи баланд fit карда шуданд.
8. Аз ҳосилаҳои fit суръати электрон ва массаи бандӣ-самаранок ҳисоб карда шуд.
9. Барои сохтори дорои %10 вакансияи типи 2 дар фазаи γ₁ дар 30 K AIMD-и 5 ps гузаронида шуд.
10. Пас аз AIMD, XRD ва сохтори бандҳои электронӣ аз нав арзёбӣ шуда, нигоҳдории хусусиятҳои сохторӣ ва электронӣ санҷида шуд.
11. Барои фазаи γ₁ энергияи ташаккули вакансияи оксиген ҳисоб карда шуд.
12. Бо истифода аз қиматҳои \(m^\*(k)\) ва \(v(k)\), ки аз DFT гирифта шудаанд, талаботи \(\omega_c\), \(\tau_0\) ва \(L_0\) барои таҷрибаи ояндаи резонанси сиклотронӣ баҳогузорӣ шуданд.

Муқоисаи натиҷаҳои асосӣ байни фазаҳо

Натиҷаи AIMD ва энергетикаи нуқсон

• Дар фазаи γ₁ ҳангоми 30 K, 5 ps NVT AIMD энергияи умумӣ дрейфи намоён нишон надодааст.
• Миёнаи вақт −504.98576 eV аст.
• Энергияи ҳолати асосии 0 K-и сохтори пас аз AIMD −505.00368 eV аст.
• Фарқ 0.01792 eV аст.
• Мавқеъҳои қуллаҳои XRD-и ҳисобшудаи ибтидоӣ ва пас аз AIMD асосан бо ҳам мувофиқат кардаанд.
• Бандҳои ҳамвор дар наздикии сатҳи Ферми дар сохтори бандҳои пас аз AIMD нигоҳ дошта шудаанд.
• Барои сохтори γ₁ бо %10 вакансия энергияи ташаккули вакансияи оксиген дар 0 K 7,85 eV ва бо ислоҳи термодинамикӣ барои 300 K/фишори муҳит 7,21 eV ҳисоб шудааст.

Натиҷаҳое, ки таҳқиқот дастгирӣ мекунад

• Дар моделҳои баррасишудаи %10 вакансияи оксиген дар фазаҳои γ₁, B ва δ Ta₂O₅ дар наздикии сатҳи Ферми бандҳои ҳамвор ба вуҷуд меоянд.
• Дар баъзе минтақаҳои ин бандҳои ҳамвор массаи бандӣ-самараноки ҳисобшуда аз \(10^3\) маротиба массаи электрони озод зиёд шуда, дар таҳлили муфассали бандҳо тақрибан ба тартиби \(10^4\) мерасад.
• Дар фазаи γ₁ натиҷаҳои бандии GGA ва HSE, гарчанде дар тафсилот фарқ кунанд ҳам, рафтори банди ҳамвор ва массаи калони самаранокро аз ҷиҳати сифатӣ нигоҳ медоранд.
• Дар фазаҳои B ва δ низ минтақаҳои банди ҳамвор ва массаи калони самаранок ҳисоб шудаанд.
• Фазаи δ бо %10 вакансия дар ҳисоб металлӣ мешавад.
• Конфигуратсияи фазаи γ₁ бо %10 вакансияи типи 2 дар санҷиши 5 ps AIMD дар 30 K хусусиятҳои сохторӣ ва электронии худро нигоҳ доштааст.
• Резонанси сиклотронӣ усули таҷрибавиест, ки манбаъ барои санҷиши пешгӯиҳои назариявии массаи самаранок дар оянда пешниҳод кардааст.

Умумисозиҳое, ки таҳқиқот дастгирӣ намекунад

• Мақола рафтори монанд ба фермиони вазнинро ба таври таҷрибавӣ мушоҳида накардааст.
• Ченкунии резонанси сиклотронӣ анҷом дода нашудааст; танҳо шароити таҷриба ҳисоб шудааст.
• Таҳқиқот нишон намедиҳад, ки рафтори фермиони вазнин дар ҳарорати хона мушоҳида шудааст.
• 5 ps AIMD дар 30 K устувории дарозмуддат ё устуворӣ дар ҳарорати хонаро исбот намекунад.
• Эффекти Кондо ё дигар механизмҳои коррелятсияи бисёрҷисмӣ, ки дар фермионҳои вазнини классикӣ муҳиманд, бевосита ҳисоб нашудаанд.
• Саҳми пайвастшавии электрон–фонон ва ташаккули поларон ба массаи самаранок натиҷаи ҳисобҳои ҷорӣ нест; ин пешниҳоди таҳқиқоти ояндаи муаллифон мебошад.
• Барои фазаҳои B ва δ санҷиши ҳамонанди устувории AIMD, ки барои фазаи γ₁ гузаронида шудааст, гузориш нашудааст.
• То чӣ андоза осон ба таври таҷрибавӣ ба вуҷуд овардан ё нигоҳ доштани консентратсияи баланди вакансияи оксиген мумкин аст, дар ин таҳқиқот ба таври таҷрибавӣ нишон дода нашудааст.
• Ибораи \(10^3\)–\(10^5m_0\) дар қисми хулосаи таҳқиқот бо қиматҳои қуллаи тақрибан \(10^4m_0\) дар матни асосӣ ва Ҷадвали 1 пурра мувофиқат намекунад; Verianla қимати \(10^5m_0\)-ро ҳамчун натиҷаи мустақилона тасдиқшуда истифода намебарад.

Маҳдудиятҳои усулӣ ва гузоришдиҳӣ

• Таҳқиқоти назариявӣ: Натиҷаҳои асосӣ аз ҳисобҳои сохтори электронӣ аз принсипҳои аввал ба даст омадаанд.
• Консентратсияи вакансия: Натиҷаҳои асосӣ ба моделҳои %10 вакансияи оксиген равона шудаанд.
• Фарогирии AIMD: Санҷиши устувории динамикӣ танҳо барои сохтори γ₁ типи 2, дар шароити 30 K ва 5 ps гузаронида шудааст.
• Fitting-и массаи самаранок: Қиматҳои хеле калони массаи самаранок аз ҳосилаҳои каҷи \(E(k)\), ки қисм-қисм fit карда шудааст, ба даст меоянд; манбаъ сатри алоҳидаи хато ё номуайянии fitting-ро гузориш намекунад.
• Номувофиқии диапазон дар Замимаи A: Матн диапазони умумии \(k\)-ро 0–0.03 менависад, дар ҳоле ки сегменти охирини fitting-ро 0.02–0.04 медиҳад.
• Фарқи бузургӣ дар қисми хулоса: Тартиби болоии \(10^5m_0\) дар хулоса аз тартиби \(10^4m_0\), ки дар натиҷаҳои муфассал ва ҷадвал намоён аст, фарқ мекунад.
• Гузоришдиҳии B/δ HSE: гарчанде дар баъзе зернависҳои расмҳо HSE зикр мешавад, матни асосӣ ва каҷиҳои намоён барои ин ду фаза асосан натиҷаҳои GGA-ро пешниҳод мекунанд.
• Талаботи таҷрибавӣ: резонанси сиклотронии пешниҳодшуда метавонад дар минтақаҳои массаи самараноки вазнин вақтҳои тӯлонии парокандашавӣ, майдонҳои қавии магнитӣ ва дар баъзе самтҳо намунаҳои босифати миқёси садҳо микрометр–миллиметрро талаб кунад.

Ёддошт оид ба Манбаъ ва Усул

Унвони аслӣ: Possible Heavy-Fermion-like Behavior in Wide-Bandgap Semiconductor Ta2O5

Муаллифон: Hui-Min Tang, Yong Yang, Yoshiyuki Kawazoe.

Тартиби муаллифон: Hui-Min Tang → Yong Yang → Yoshiyuki Kawazoe.

Муаллифи масъул: Yong Yang; дар манбаъ бо суроғаи yyanglab@issp.ac.cn ҳамчун “Correspondence” нишон дода шудааст.

Саҳми баробар: Дар манбаъ изҳорот дар бораи саҳми баробар ё ҳаммуаллифии аввалини баробар вуҷуд надорад.

Муассисаҳо: School of Physical Science and Technology, Guangxi Normal University; Key Laboratory of Photovoltaic and Energy Conservation Materials, Institute of Solid State Physics, Hefei Institutes of Physical Sciences, Chinese Academy of Sciences; Science Island Branch of Graduate School, University of Science and Technology of China; New Industry Creation Hatchery Center, Tohoku University; Department of Centre for Inter Disciplinary Research, SRM University-AP.

Маҷалла: Physics.

Ношир: MDPI.

Ҷилд / шумора / рақами мақола: 8(3), 68.

DOI: 10.3390/physics8030068.

Ирсол: 30 июни 2026.

Бознигарӣ: 28 августи 2026.

Қабул: 3 сентябри 2026.

Нашр: 19 сентябри 2026.

Навъи манбаъ: Мақолаи таҳқиқотии тақризшуда; таҳқиқоти назариявӣ/ададии физикаи моддаи конденсатсионӣ ва маводшиносии ҳисоббарорӣ.

Бахши маҷалла: Condensed Matter Physics.

Иҷозатнома: Creative Commons Attribution, CC BY 4.0.

Усули асосӣ: DFT дар асоси VASP; PAW; PBE-GGA; HSE06-и муқоисавӣ; сохтори бандҳо/DOS; fitting-и қисм-қисми \(E(k)\); таҳлили суръат ва массаи самаранок бар асоси ҳосилаҳо; AIMD; XRD-и ҳисобшуда; энергияи ташаккули нуқсон; тарҳи таҷрибаи резонанси сиклотронӣ.

Системаи асосӣ: Фазаҳои γ₁, B ва δ Ta₂O₅ бо %10 вакансияи оксиген.

Маблағгузорӣ: National Natural Science Foundation of China, рақамҳои лоиҳа 12074382, 12464012, 11804062 ва 11474285.

Дастрасии маълумот: Манбаъ мегӯяд, ки саҳмҳои аслии таҳқиқот дар дохили мақола ҷой доранд ва саволҳои иловагӣ метавонанд ба муаллифи масъул ирсол шаванд. Анбори ҷудогонаи кушодаи маълумоти хом гузориш нашудааст.

Бархӯрди манфиатҳо: Муаллифон изҳор кардаанд, ки бархӯрди манфиатҳо вуҷуд надорад.

Саҳми муаллифон: Консептуализатсия Y.Y.; усул H.-M.T. ва Y.Y.; нармафзор H.-M.T. ва Y.Y.; санҷиш Y.Y.; таҳлили формалӣ ва таҳқиқот H.-M.T. ва Y.Y.; захираҳо H.-M.T., Y.Y. ва Y.K.; куратсияи маълумот H.-M.T. ва Y.Y.; тарҳи аввал H.-M.T. ва Y.Y.; бознигарӣ/таҳрир Y.Y. ва Y.K.; визуализатсия, назорат ва идоракунии лоиҳа Y.Y.; ҷалби маблағгузорӣ H.-M.T., Y.Y. ва Y.K. гузориш шудааст.

Инфрасохтори ҳисоббарорӣ: Таҳқиқот аз захираҳои ҳисоббарории Chinese Academy of Sciences Hefei Branch Supercomputing Center, Hefei Advanced Computing Center ва Tohoku University Institute for Materials Research истифода кардааст; HPCI System Research Project hp200246 низ зикр шудааст.

Номувофиқии дохили манбаъ 1: Abstract/натиҷаҳои асосӣ ва Ҷадвали 1 тартиби максималии тақрибан \(10^4m_0\)-ро дастгирӣ мекунанд, дар ҳоле ки қисми хулоса ибораи \(10^3\)–\(10^5m_0\)-ро истифода мебарад. Ин фарқ бе ислоҳ ба таври намоён нигоҳ дошта шудааст.

Номувофиқии дохили манбаъ 2: Замимаи A диапазони \(k\)-ро 0–0.03 муайян мекунад, дар ҳоле ки сегментҳои fitting-ро 0–0.02, 0.01–0.03 ва 0.02–0.04 медиҳад.

Номуайянии гузоришдиҳии дохили манбаъ 3: Дар баъзе зернависҳои расмҳои фазаҳои B ва δ GGA ва HSE якҷо зикр мешаванд, аммо матни асосии натиҷаҳо ва каҷиҳои намоён асосан ҳисобҳои GGA-ро пешниҳод мекунанд. Verianla барои ин фазаҳо рақамҳои HSE-и дар манбаъ ошкоро доданашударо эҷод накардааст.

Ҳудуди асосии тафсир: Таҳқиқот бо такя ба массаҳои бандӣ-самараноки хеле калон “possible heavy-fermion-like behavior”-ро пешниҳод мекунад. Ин натиҷа мушоҳидаи таҷрибавии фермиони вазнин ё тасдиқи пурраи физикаи many-body-и фермиони вазнини классикӣ нест. Резонанси сиклотронӣ таҷрибаест, ки барои санҷиши пешгӯии назариявӣ дар оянда татбиқ карданаш пешниҳод шудааст.